Investigation results and analysis of radioactivity in water seepage of a decommissioned uranium tailing pond

ZHANG Jin; ZHONG Chunming; GAO Xiang; ZHANG Xin

doi:10.3969/j.issn.1672-0636.2025.03.016

World Nuclear Geoscience >

2025 , Vol. 42 >Issue 3: 659 - 667

DOI: https://doi.org/10.3969/j.issn.1672-0636.2025.03.016

RESEARCH ARTICALS

Investigation results and analysis of radioactivity in water seepage of a decommissioned uranium tailing pond

ZHANG Jin ^,¹^,²^,³ ,
ZHONG Chunming ^,¹^,²^,³ ,
GAO Xiang ¹^,²^,³ ,
ZHANG Xin ¹^,²^,³

Expand

¹ Hunan Engineering Technology Research Center for Evaluation and Comprehensive Utilization of Associated Radioactive Mineral Resources，Changsha 410007，China
² Research Institute No. 230，CNNC，Changsha 410007，China
³ Hunan Zhonghe Nuclear Environmental Protection Technology Co., Ltd.，Changsha 410007，China

ZHONG Chunming，male，born in 1986，senior engineer，focusing on radiochemical analysis.E-mail：363450767@qq.com

ZHANG Jin，male，born in 1976，senior engineer，focusing on environmental protection engineering and environmental impact assessment. E-mail：254180476@qq.com

Received date: 2025-03-25

Revised date: 2025-04-28

Online published: 2025-11-06

Supported by

Central Financial Fund Project under the planning and jurisdiction of the China Nuclear Industry Geological Bureau(202324-3)

Fold

Abstract

This study monitored the activity concentrations of radionuclides in seepage water from a decommissioned uranium tailings pond，analyzed the temporal trends of radionuclide concentrations in seepage water from 2020 to 2024，and investigated the correlations between radionuclides in seepage water and monitoring well water to evaluate the radiological impact of seepage on surrounding groundwater. The results showed that the seepage water contained uranium at concentrations ranging from 15.1 to 397 μg·L^-1，²²⁶Ra from 0.008 to 0.176 Bq·L^-1，²¹⁰Pb from 0.007 to 0.172 Bq·L^-1，and ²¹⁰Po from 0.004 to 0.021 Bq·L^-1，levels of ²²⁶Ra，²¹⁰Pb，and ²¹⁰Po are all below regulatory limits. In monitoring well water，uranium concentrations ranged from 0.21 to 2.98 μg·L^-1，²²⁶Ra from 0.006 to 0.023 Bq·L^-1，²¹⁰Pb from 0.004 to 0.131 Bq·L^-1，and ²¹⁰Po from 0.002 to 0.011 Bq·L^-1，all consistent with local background levels. Analysis using the Mann-Kendall test revealed no significant temporal trends for uranium and ²²⁶Ra in seepage water，while ²¹⁰Pb and ²¹⁰Po concentrations exhibited declining trends and become stable. According to the evaluation results of Spearman correlation coefficient, the Spearman correlation coefficient ρ_s for uranium，²²⁶Ra，²¹⁰Pb，and ²¹⁰Po in the seepage water and monitoring well water were 0.314 3，0.074 4，0.939 5，and 0.460 5，respectively. Significant positive correlations were observed between ²¹⁰Pb and ²¹⁰Po in monitoring well water and their counterparts in seepage water. These findings provided critical data and regulatory guidance for authorities and enterprises to strengthen radiation environmental monitoring and implement targeted management strategies, thereby mitigating potential risks to groundwater safety around uranium tailings facilities.

Key words： uranium tailings pond; seepage water; radionuclides; monitoring; Mann-Kendall test; Sperrman correlation coefficient

Cite this article

ZHANG Jin , ZHONG Chunming , GAO Xiang , ZHANG Xin . Investigation results and analysis of radioactivity in water seepage of a decommissioned uranium tailing pond[J]. World Nuclear Geoscience, 2025 , 42(3) : 659 -667 . DOI: 10.3969/j.issn.1672-0636.2025.03.016

铀矿在开采和冶炼过程中会产生尾矿石、废液和废渣，为此得建立专门存放铀尾矿石和废渣的尾矿库（尾渣库），其储存的尾矿量很大并且留存了97 %以上的铀系衰变子体²²⁶Ra及其一系列放射性子体^[1]，由于堆放在尾矿库的尾矿和废渣直接暴露在环境中，受长期风化、雨水侵蚀和淋滤作用影响，尾矿库中的放射性核素会随地表水与地下水进入水环境与土壤环境^[2-3]。这些放射性核素不仅可通过粉尘及饮水直接被人体吸收及富集^[4]，也可在食物链中迁移及富集，会对人类和环境造成长期的潜在影响和危害^[5]。

铀尾矿库一般通过尾矿库渗漏污染地下水，是放射性核素向周围环境扩散的主要途径之一^[6]。退役铀尾矿库随着库龄的不断增长，库区内的放射性核素渗入地下水的可能性随之增加，从而提高周边地下水环境受放射性污染的风险性，并具有长期性、隐蔽性的特点^[7-8]。宋鑫等^[9]以南方铀尾矿为例，采用单因子指数法和潜在危害指数法对其周边土壤和水体中铀的污染状况进行分析评价。魏强林等^[10]以某铀尾矿库为例，采用单因子污染指数对周边地表水的铀和钾进行分析评价。张乾等^[11]以某退役铀尾矿库为例，对库区周边环境的放射性水平进行调查与评价。目前，针对退役铀尾矿库渗水和周边地下水中放射性核素的长期变化趋势以及相关性影响评价的研究较少。因此，有必要对铀尾矿库渗水和周边地下水的放射性核素水平进行长期现状调查与分析，评价渗水中放射性核素浓度变化趋势，了解周边地下水可能存在的污染情况。

2020—2024年期间，对某已退役铀尾矿库的渗水和监测井水中的放射性核素活度浓度进行长期监测，以掌握该尾矿库渗水和监测井水中主要放射性核素的活度浓度水平变化趋势，分析铀尾矿库渗水和监测井水中的放射性核素的相关性。为铀尾矿库水环境治理、退役治理工程及后期监护管理提供参考依据。

1 项目概况

该铀尾矿库于1994年退役，目前处于退役长期监护阶段。尾矿库位于水冶厂区以南约800 m的丘陵山谷中。库区为丘陵地貌，地形高差变化不大，比高介于20~30 m之间，最高的一个山头仅40 m左右。尾矿库建在一条SN向，两端开口的山沟内。至尾矿库退役时，尾矿库占地面积为1.76 km²，汇水面积为 1.47 km²，滩面面积为1.36 km²，尾矿库周圈长约6 000 m，坝体总长4 600 m，坝坡面积24.3万 m²。尾矿库周圈建设有坝体，在尾矿库南边设置有渗水收集泵房，以收集坝体四周汇集的尾矿库渗水，渗水由收集及返回系统返回尾矿库，不对外排放。由于历史原因，尾矿库建设初期无库底防渗措施，2003—2021年期间，责任单位多次对尾矿库的滩面、坝体、防渗设施、排洪（水）设施、坝体浸润线及位移观测设施、尾矿库周围渗水收集及返回系统、环坝公路等进行了安全整治。但可能存在小部分尾矿库渗水进入浅层地下水、地表径流水和大气环境中，进而对周边环境造成辐射影响。为及时了解、掌握尾矿库砂层透水稳定性及渗出水污染变化趋势，对尾矿库渗水进行放射性监测十分必要。

2 调查内容与方法

2.1 调查内容

根据《辐射环境监测技术规范：HJ 61—2021》^[12]、《铀矿冶辐射环境监测规定：GB 23726—2009》^[13]等相关标准规定，于2020—2024年对尾矿库渗水泵房里收集的渗水进行放射性水平监测，并在尾矿库地下水流经下游西南方向离渗水泵房1.0 km处设置有监测水井点1处。监测项目为U_天然、²²⁶Ra、²¹⁰Po和²¹⁰Pb，监测频次为1次/季度。

2.2 监测方法和仪器

依据GB 23726—2009对水样进行规范采集、保存、运输以及实验室检测分析。采样和核素分析检测方法，优先选择适用的国家和行业标准分析方法、监测技术规范，以及生态环境部门推荐的统一分析方法及有关规定等^[14-17]。采用的监测方法、监测仪器和检出限见表1。

表1 监测方法、监测仪器及检出限

Table 1 Monitoring methods，monitoring instruments and detection limits

监测对象	监测项目	监测方法	监测仪器	检出限
渗水、监测井水	²²⁶Ra	《水中镭-226 的分析方法：GB 11214—1989》^[14]	PC-2100型镭氡分析仪	0.002 Bq·L^-1
	U_天然	《水质 65种元素的测定电感耦合等离子体质谱法：HJ 700—2014》^[15]	NexION 300X型电感耦合等离子体质谱仪	0.04 μg·L^-1
	²¹⁰Po	《水中钋-210 的分析方法：HJ 813—2016》^[16]	7200-4-1型低本底α能谱仪	0.001 Bq·L^-1
	²¹⁰Pb	《水中铅-210 的分析方法：EJ/T 859—1994》^[17]	MPC-9604型流气式低本底α、β测量仪	0.003 Bq·L^-1

2.3 管理限值

根据本次调查实际情况以及相关标准规定，选取《铀矿冶辐射防护和辐射环境保护规定：GB 23727—2020》表3^[18]中规定的限值作为渗水监测数据比对分析的参照标准，U_天然≤0.3 mg·L^-1、²²⁶Ra≤1.1 Bq·L^-1、²¹⁰Pb≤0.5 Bq·L^-1，²¹⁰Po≤0.5 Bq·L^-1，实际渗水不外排。监测井水参考《生活饮用水卫生标准：GB 5749—2022》^[19]中规定的限值，即U_天然≤30 μg·L^-1，²²⁶Ra≤1.0 Bq·L^-1，对²¹⁰Po、²¹⁰Pb未做限值规定。

2.4 质量保证

1）实验室通过了省级检验检测机构资质认定并严格按照质量管理体系要求开展相关工作。

2）现场采样和实验室分析检测人员均通过了相关项目培训，并做到持证上岗。

3）使用的监测仪器按照有关规定进行了检定或校准并在有效期内使用。

3 辐射环境本底水平

根据《中国环境天然放射性水平》（2015年）^[20]当地辐射环境监测数据，受当时技术水平、仪器设备和测量方法等条件限制，仅监测了U_天然和²²⁶Ra，未监测²¹⁰Po、²¹⁰Pb。尾矿库建立前周边水体的U_天然和²²⁶Ra本底值见表2。

表2 尾矿库周边地表水、井水中U_天然和²²⁶Ra本底值

Table 2 Uranium and ²²⁶Ra background values in the surface water and well water around the tailings pond

介质	U_天然测量结果/（μg·L^-1）		²²⁶Ra测量结果/（mBq·L^-1）
介质	范围	平均值	范围	平均值
水体（湘江）	0.05~10.5	1.35	0.50~22.54	2.72
井水	1.22~12.67	5.12	0.25~9.55	3.85

表3 渗水中放射性核素监测结果

Table 3 Monitoring results of the radionuclides in seepage water

年份/年	U_天然/（μg·L^-1）		²²⁶Ra/（Bq·L^-1）		²¹⁰Pb/（Bq·L^-1）		²¹⁰Po/（Bq·L^-1）
年份/年	范围	平均值	范围	平均值	范围	平均值	范围	平均值
2020	15.1~353	116	0.008~0.022	0.013	0.085~0.172	0.116	0.011~0.021	0.015
2021	43.0~397	158	0.010~0.058	0.035	0.041~0.063	0.053	0.005~0.013	0.008
2022	57.2~251	118	0.009~0.034	0.016	0.030~0.055	0.038	0.005~0.009	0.006
2023	21.7~357	146	0.042~0.176	0.087	0.016~0.024	0.021	0.005~0.006	0.006
2024	39.0~341	168	0.011~0.021	0.014	0.007~0.014	0.010	0.004~0.005	0.005

4 调查结果

4.1 渗水放射性核素监测结果

2020—2024年对泵房中尾矿库渗水进行取样放射性监测，U_天然、²²⁶Ra、²¹⁰Pb和²¹⁰Po各监测了20个数据，监测结果见表3。由表3可知，2020—2024年期间，尾矿库渗水中U_天然质量浓度范围介于15.1~397 μg·L^-1之间，最大值出现在2021年，为397 μg·L^-1，本项目尾矿库渗水不外排，由渗水收集及返回系统返回至尾矿库；²²⁶Ra活度浓度范围介于0.008~0.176 Bq·L^-1之间，最大值出现在2023年，为0.176 Bq·L^-1，²²⁶Ra监测数据均未超1.1 Bq·L^-1限值；²¹⁰Pb活度浓度范围介于0.007~0.172 Bq·L^-1之间，最大值出现在2020年，为0.172 Bq·L^-1，²¹⁰Pb监测数据均未超0.5 Bq·L^-1限值；²¹⁰Po活度浓度范围介于0.004~0.021 Bq·L^-1之间，最大值出现在2020年，为0.021 Bq·L^-1，²¹⁰Po监测数据均未超0.5 Bq·L^-1限值。

4.2 监测井水放射性核素监测结果

为了更好地评价尾矿库渗水对周边地下水的影响，对位于尾矿库地下水流经下游西南方向离渗水泵房1.0 km处设置的监测井进行同步采样分析。监测井水放射性核素监测结果见表4。由表4可知，2020—2024年期间，监测井水中U_天然质量浓度范围介于0.21~2.98 μg·L^-1之间，总体低于当地本底水平，未超过饮用水30 μg·L^-1限值；²²⁶Ra活度浓度范围介于0.006~0.023 Bq·L^-1之间，与当地本底水平基本一致，相差不大，未超过饮用水1.0 Bq·L^-1限值；²¹⁰Pb活度浓度范围介于0.004~0.131 Bq·L^-1之间，除了2020年出现0.131 Bq·L^-1稍高的监测数据外，总体位于低浓度水平波动；²¹⁰Po活度浓度范围介于0.002~0.011 Bq·L^-1之间，总体平稳在低浓度水平。

表4 监测井水中放射性核素监测结果

Table 4 Monitoring result of the radionuclides in water wells

年份/年	U_天然/（μg·L^-1）		²²⁶Ra/（Bq·L^-1）		²¹⁰Pb/（Bq·L^-1）		²¹⁰Po/（Bq·L^-1）
年份/年	范围	平均值	范围	平均值	范围	平均值	范围	平均值
2020	0.83~1.73	1.22	0.009~0.023	0.016	0.021~0.131	0.072	0.004~0.011	0.006
2021	0.45~0.87	0.59	0.007~0.019	0.011	0.013~0.021	0.017	0.004~0.009	0.006
2022	0.21~1.09	0.65	0.007~0.020	0.011	0.008~0.009	0.009	0.002~0.004	0.003
2023	1.11~2.98	2.21	0.006~0.021	0.013	0.005~0.007	0.006	0.002~0.004	0.003
2024	0.36~1.36	0.88	0.011~0.017	0.014	0.004~0.007	0.005	0.003~0.004	0.003

4.3 Mann-Kendall检验法评价

Mann-Kendall（曼-肯德尔）检验法是一种常用的非参数检验方法^[21]，该方法可用于检验时间序列数据是否具有趋势性，其是基于数据的秩，而不是数据本身。原理是通过比较数据中每个点和其后续点的大小关系，来判断数据中是否存在单调上升或单调下降的趋势。常用于气象、水文和水质时间序列的变化趋势和突变分析。Mann-Kendall检验法计算如下：

1）计算统计量

S

对于时间序列

X = X 1, X 2, ∙ ∙ ∙, X n

统计所有

X j X i (j i)

的情况数减去

X j X i

的情况数：

（1）

S = ∑ j = 1 n - 1 ∑ j = i + 1 n s g n (X j - X i)

（2）

s g n = 1 i f (X j - X i) o 0 i f (X j - X i) = 0 - 1 i f (X j - X i) 0

2）计算方差

V A R (S)

若数据中存在重复值（ties），需修正方差：

（3）

V A R (S) = 118 (n (n - 1) (2 n + 5) - ∑ k = 1 p q k (q k - 1) (2 q k + 5))

式(3)中：

q k

—第

k

个重复值的出现次数；p—重复值的组数。

3）计算标准化统计量

Z

（4）

Z = S - 1 V A R (S) i f S o 0 i f S = 0 S + 1 V A R (S) i f S 0

4）判断显著性

在显著性水平

α = 0.05

条件下，标准正态分布临界值

Z 1 - α = 1.96

。若

Z ≥ Z 1 - α

且

Z ≥ 0

，则存在显著单调上升的趋势；若

Z ≥ Z 1 - α

且

Z 0

，则存在显著单调下降的趋势；若

Z Z 1 - α

，则无显著趋势。

2020—2024年渗水中U_天然、²²⁶Ra、²¹⁰Pb和²¹⁰Po的监测数据随时间的分布见图1，采用Mann-Kendall检验法判断放射性核素随时间的变化趋势结果见表5。由表5并结合图1可知，2020—2024年期间，尾矿库渗水中U_天然监测数据波动剧烈，时间序列无明显单调性，数据无显著趋势，可能受随机因素或周期性影响产生了397、353、357和341等极值；²²⁶Ra监测数据呈现先升后降再升的波动，无明显时间单调趋势；²¹⁰Pb监测数据第7~8个数据点（0.057→0.063）存在短暂上升波动，后期数据（第9-20个）稳定在低值区间（0.007~0.034），尽管中期短暂上升波动，但整体下降趋势明确。²¹⁰Pb的

Z

值为-5.29表明，²¹⁰Pb监测数据中存在显著的下降趋势，并趋于平稳；²¹⁰Po监测数据第8个数据点（0.013）为异常波动，显著高于前后值，尽管第8个数据点短暂波动，但未影响整体变化方向，²¹⁰Po的

Z

值为-3.99表明，数据中存在显著的下降趋势，并趋于平稳。

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图1 2020—2024年渗水中放射性核素监测数据分布图

Fig. 1 Distribution map of radionuclide monitoring data from 2020 to 2024 in seepage water

表5 2020—2024年渗水中U_天然、²²⁶Ra、²¹⁰Pb和²¹⁰Po Mann-Kendall检验法评价结果

Table 5 Evaluation results of the Mann-Kendall trend test for U, ²²⁶Ra, ²¹⁰Pb and ²¹⁰Po in seepage water in 2020-2024

核素	监测数据 $X 1, X 2, ∙ ∙ ∙, X 20$	$S$	$V A R (S)$	$Z$	结论
U_天然	33.6，353，63.6，15.1，397，43.0，103，88.3，57.2，76.8，251，88.3，57.2，21.7，357，149，341，232，58.6，39.0	12	948	0.357	无显著趋势
²²⁶Ra	0.009，0.008，0.022，0.014，0.032，0.010，0.058，0.039，0.009，0.010，0.011，0.034，0.042，0.042，0.176，0.088，0.012，0.021，0.011，0.013	16	950	0.50	无显著趋势
²¹⁰Pb	0.172，0.113，0.085，0.092，0.052，0.041，0.057，0.063，0.034，0.031，0.030，0.055，0.024，0.021，0.022，0.016，0.014，0.008，0.007，0.009	-165	950	-5.29	下降趋势
²¹⁰Po	0.021，0.014，0.011，0.012，0.007，0.006，0.005，0.013，0.005，0.006，0.005，0.009，0.005，0.006，0.005，0.006，0.004，0.005，0.005，0.005	-94	561	-3.99	下降趋势

4.4 Spearman秩相关系数评价

Spearman秩相关系数又称等级相关系数，是将两要素的样本值按数据的大小顺序排列位次，以各要素样本值的位次代替实际数据而求得的一种统计量,是一种非参数性质（与分布无关）的秩检验统计参数，用来度量两个变量之间联系的强弱。采用Spearman秩相关系数评价尾矿库渗水和监测水井的放射性核素之间的相关性。Spearman秩相关系数计算公式为^[22]：

（5）

ρ s = 1 - 6 n (n 2 - 1) × ∑ j = 1 n (x j - y j) 2

式（5）中：

ρ s

—Spearman秩相关系数；

n

—监测数据的次数；

x j

—渗水中某种放射性核素浓度按从小到大排序后所处的秩次；

y j

—监测井水中某种放射性核素按照渗水中排序后的所处秩次。当出现相同数据时，在求秩次时以它们的平均值为准。

将计算得到的秩相关系数

ρ s

的绝对值与Spearman秩相关系数统计（表6）中的临界值

W P

进行比较。Spearman等级相关系数的取值范围为：{-1，1}，绝对值越大，相关性越强。当

ρ s

W P

，则表明变化趋势有显著意义，若

ρ s

为正值，则表明在评价时间段内渗水和监测井水的放射性核素的相关性呈上升趋势；若

ρ s

为负值，则表明在评价时间段内渗水和监测井水的放射性核素的相关性呈下降趋势。当

ρ s

≤

W P

，则表明在评价时间段内渗水和监测井水的放射性核素无显著相关性。

表6 Spearman秩相关系数检验的 $W P$ 临界值

Table 6 $W P$ critical value of Sperrman correlation coefficient

监测数据次数/n	临界值 $W P$	监测数据次数/n	临界值 $W P$
4	1.000	13	0.484
5	0.900	14	0.464
6	0.829	15	0.443
7	0.714	16	0.429
8	0.643	17	0.414
9	0.600	18	0.401
10	0.564	19	0.391
11	0.536	20	0.380
12	0.503	21	0.370

根据2020—2024年期间渗水和监测井水中U_天然、²²⁶Ra、²¹⁰Pb和²¹⁰Po的监测数据，采用Spearman秩相关系数评价法计算相应的秩相关系数

ρ s

见表7。由表7可知，2020—2024年期间渗水和监测井水中的U_天然和²²⁶Ra的Spearman秩相关系数

ρ s

W P

（0.380），说明渗水和监测井水中的U_天然、²²⁶Ra浓度变化趋势均没有显著相关意义；渗水和监测井水中的²¹⁰Pb的Spearman秩相关系数

ρ s

为0.939 5>

W P

（0.380），说明渗水和监测井水中的²¹⁰Pb活度浓度的变化趋势有强显著相关性，呈上升趋势；渗水和监测井水中的²¹⁰Po的Spearman秩相关系数

ρ s

为0.460 5>

W P

（0.380），说明渗水和监测井水中的²¹⁰Po活度浓度的变化趋势有显著相关性，呈上升趋势。

表7 2020—2024年渗水和监测井水的Spearman秩相关系数

Table 7 The Sperrman correlation coefficient for seepage water and monitoring wells in 2020-2024

次数	临界值 $W P$	Spearman秩相关系数 $ρ s$
次数	临界值 $W P$	U_天然	结论	²²⁶Ra	结论	²¹⁰Pb	结论	²¹⁰Po	结论
20	0.380	0.314 3	无显著相关	0.074 4	无显著相关	0.939 5	上升	0.460 5	上升

5 结论

1）铀尾矿库作为我国铀矿开发过程中的一个重要环节，其对当地周围辐射环境的影响至关重要。通过本次调查掌握了某已退役铀尾矿库的渗水和周边监测井水中的放射性核素U_天然、²²⁶Ra、²¹⁰Pb和²¹⁰Po在2020—2024年期间的浓度水平和随时间变化趋势，铀尾矿库渗水与监测井水中的²¹⁰Pb、²¹⁰Po存在正相关性，U_天然、²²⁶Ra无显著相关性。

2）此次调查为监管部门和企业在后期对尾矿库的辐射环境监管提供数据支撑和监管依据，利于采取针对性强地监管对策。建议对该退役尾矿库周边地下水状况开展长期监测，密切关注地下水放射性核素含量水平，发现异常及时采取措施。

：对审稿专家和编辑老师的辛勤付出表示诚挚的感谢。

References

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