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World Nuclear Geoscience >

2025 , Vol. 42 >Issue 1: 60 - 75

DOI: https://doi.org/10.3969/j.issn.1672-0636.2025.01.005

RESEARCH ARTICALS

Typological characteristics and prospecting significance of pyrite in the Shulouqiu uranium deposit in northern Guangdong

  • Tangbo ZHOU ,
  • Jun LI ,
  • Xinwen GUO ,
  • Junjun CHEN ,
  • Haiqiang ZHANG ,
  • Chunhui JIANG ,
  • Tonghang WU ,
  • Yongsheng MA
Expand
  • Research Institute No. 290，CNNC，Shaoguan 512026，China
LI Jun，male，born in 1988，senior engineer，focusing on uranium exploration and research. E-mail：

ZHOU Tangbo，male，born in 1991，engineer，focusing on uranium exploration and research. E-mail：

Received date: 2024-12-30

  Revised date: 2025-01-23

  Online published: 2025-11-07

Supported by

the Central Financial Fund Project(jurisdiction of the China Nuclear Industry Geological Bureau)

the Central Financial Fund Project(202238）under the planning)

Fold

Abstract

Pyrite is the most common metal sulfide mineral in mineral deposits，mostly formed at the stages of uranium mineralization. Its typological characteristics have important indicative significance for deep mineral exploration and prediction. This article uses electron microscopy，powder diffraction，thermoelectric analyzer，and electron probe system to analyze the typological characteristics of pyrite at different mineralization stages and elevations in the Shulouqiu uranium deposit. The research results show that the n（S）/n（Fe） values of pyrite in this area indicate a deficiency in S characteristics. Analysis of characteristic elements such as δFe，δS，As，Se，Co，Ni，etc. shows that the genesis of pyrite in this area is mainly magmatic hydrothermal. The characteristics of the crystal cell parameters of pyrite indicate that the substitution of S with As in a isomorphic form is the main cause of the increase in a0 and also an important factor leading to the precipitation of U element. The thermoelectric coefficient value （a）of pyrite is -301.0~332.2 μV·℃-1，and the thermal conductivity type is mainly P-type. The formation temperature of pyrite is 74~386 ℃，belonging to a medium low temperature deposit. The thermal electric coefficient dispersion （δa′）of pyrite indicates a mineralization period with a δa’of 82.1，indicating a relatively stable mineralization environment and a weak degree of superposition；The δa’values in the early and late stages of mineralization are 201.6 and 224.9，respectively，indicating that they may have been formed by the superposition of multiple stages of hydrothermal fluids，with a relatively high degree of superposition； The δa′ values at each stage gradually decrease with the decrease of levels，and are relatively concentrated，indicating that the mineralization become relatively better as the depth increases. The thermoelectric parameter Xnp of pyrite is -40.0~61.0，and the erosion percentage（γ） of the ore body is 34.8 %~60.0 %，with an average of 48.9，indicating that the deposit has been eroded to the middle and still has significant extension in the deeper part. Comprehensive analysis suggests that there is still good mineralization and prospecting potential in the deep part of the deposit.

Key words： pyrite; unit cell parameters; thermoelectric coefficient; Shulouqiu uranium deposit

Cite this article

Tangbo ZHOU , Jun LI , Xinwen GUO , Junjun CHEN , Haiqiang ZHANG , Chunhui JIANG , Tonghang WU , Yongsheng MA . Typological characteristics and prospecting significance of pyrite in the Shulouqiu uranium deposit in northern Guangdong[J]. World Nuclear Geoscience, 2025 , 42(1) : 60 -75 . DOI: 10.3969/j.issn.1672-0636.2025.01.005

黄铁矿作为热液矿床中分布最广的硫化物矿物，在铀矿床中与成矿关系密切，而且蕴含了丰富的地质信息[1-2]，从20世纪50年代开始，国内外众多学者对黄铁矿等深色硫化物半导体的晶胞参数、热电系数和热电导型等标型特征开展研究，并取得了大量进展与成果。有效地指导了矿床的深部找矿实践，获得了显著的经济效益[3-5]。
黄铁矿的晶胞参数变化及热电性能够灵敏地反映矿物成分和晶形结构的细微变化，指示矿物形成的地质条件[3,6-7]。利用黄铁矿的晶胞参数及热电性特征指导找矿是一种实用且有效的地质方法，而且对判断矿床的成矿温度、剥蚀程度、矿体规模、矿床成因以及寻找隐伏矿体等方面起着重要的作用[8-14]。前人对黄铁矿的化学组成及成因联系等研究亦较为系统，其主量及微量元素蕴含了大量的成分标型特征及地质信息[2-3,15]。
书楼丘铀矿床位于长江铀矿集区北部，前人对区内的矿石（矿物）[2,16-25]、物性参数、构造形态、成岩（成矿）年龄、成矿流体和成矿物质来源等方面做了大量工作，基本查明该矿床地质特征、成矿物质来源和成因特征，但在成因矿物学方面尚未进行系统研究。矿床内黄铁矿大量产出，且产出形态多样，显示具有多成因特征。本文系统分析了书楼丘铀矿床中黄铁矿的晶胞参数、热电系数和化学成分等标型特征，同时研究黄铁矿热电性在不同成矿阶段、不同标高的变化规律及其对矿床形成温度和剥蚀程度的指示意义，为该矿床的深部远景预测及深部探矿工程提供理论依据和实践指导。

1 地质概况

书楼丘铀矿床位于NE向桃山—诸广山铀成矿带南段，地处诸广山岩体中南部长江铀矿集区中部，南部与华南特大型铀矿床——棉花坑铀矿床相接。大地构造位置处于闽赣后加里东隆起与湘、桂粤北海西—印支凹陷的地块结合部、EW向（九峰—仙游）大断裂、NE向（吴川—韶关）深大断裂与NW向（汝城—惠来）切壳断裂的交汇部位，同时处于SN向（万详—诸广）、NE向（万长山）与EW向（九峰—大余）构造岩浆活动带的交汇部位[16]，是集构造、岩浆、多金属成矿作用长期活动的地区[17]。
区内岩浆活动具多期多阶段活动特征，从加里东期至喜山期均有岩浆出露，其中又以印支期—燕山期侵入最为活跃，构成了岩体主体。书楼丘铀矿床内主要出露岩体包括油洞岩体，岩性为印支期第3阶段中粒斑状二云母花岗岩[16]，LA-ICP-MS锆石U-Pb年龄为244 Ma[26]，主要分布在矿床南部；长江岩体，岩性为燕山早期中粒黑云母花岗岩[16]，LA-ICP-MS锆石U-Pb年龄为161 Ma[26]，在矿床内广泛出露。在矿床深部出露一套燕山晚期的细粒黑云母花岗岩，LA-ICP-MS锆石U-Pb年龄为123 Ma[27]，此外在研究区内由于晚中生代华南岩石圈伸展作用的响应，广泛出露有规模不等的基性岩脉和岩墙，脉形成时代主要有~140 Ma、~124 Ma、~105 Ma和~90 Ma[26]。其中油洞岩体铀含量介于6.3×10-6~15.46×10-6之间，w（Th）/w（U）比值介于2.24~5.54之间；长江岩体铀含量介于13.4×10-6~73.5×10-6之间，w（Th）/w（U）比值介于0.55~5.01之间。两类岩体铀含量均远高于华南产铀花岗岩的平均值3×10-6[19]，显示出良好的铀成矿潜力。
研究区构造位置位于长江断陷带中部，夹持于NE向棉花坑断裂及里周断裂之间，处NNW向断裂和NW向油洞断裂相交汇部位。岩体内断裂构造具有规模大、产状多变、活动频繁、成群成组且等间距排布等特点[17]。多方向断裂的交汇控制了铀矿床、铀矿点的产出。书楼丘铀矿床发育有NE向、NNE向、NW向、NNW向和近EW向等多组断裂，其中铀矿体受NWW向张扭性断裂带控制。已发现的NNW向断裂带有20多条（图1），出露长度介于0.6~5 km之间，其中规模较大且含矿较好的有1、9N、13及19号带等，呈不规则的脉状、透镜状产出，基本与构造带的产状一致，铀矿化整体连续性较好，构造带延伸性与矿化深度成正比。含矿断裂带中心为硅化碎裂岩（碎裂岩）、构造角砾岩、石英及方解石等组成的硅质骨架，由内向外热液蚀变主要见硅化、水（绢）云母化、绿泥石化及高岭土化等。矿带多呈平行分布，具有水平、垂直分带的特征[17-23]；铀矿物主要为晶质铀矿、沥青铀矿及铀黑等，金属矿物主要有黄铁矿、赤铁矿、褐铁矿及少量的方铅矿等；脉石矿物主要有石英、方解石及萤石等。
图1 粤北书楼丘铀矿床地质简图

Fig. 1 Tectonic and geologic sketch of the Shulouqiu deposit

2 样品采集与测试方法

2.1 样品采集

黄铁矿的手标本样品取自研究区地表、坑道及钻孔岩心中，并在细致的岩相学、矿相学研究基础上对书楼丘铀矿床中黄铁矿成矿期次进行划分，而后选择代表性样品开展磨片和分析测试等工作。为了更好地探讨与铀成矿关系并进行深部铀成矿预测，在充分考虑样品的空间分布特性基础上，对不同标高、不同成矿期次的含黄铁矿样品进行系统取样。本次分析共选取12件黄铁矿样品进行晶胞参数测量及电子探针分析，930粒黄铁矿参与热电系数和热电导型测量。
成矿前期的黄铁矿（PyⅠ）多为立方体晶形，粒径介于30~330 μm之间，产于粗粒石英脉或微晶石英脉内部（图2a），或被成矿期沥青铀矿交代，形成交代残余结构，但整体保持原有的晶体形态。少数黄铁矿与沥青铀矿伴生，沥青铀矿紧紧围绕在黄铁矿的外部边缘，或呈团块状、不规则状形态产于黄铁矿的边缘或内部（图2b）。此类黄铁矿颗粒粗大，表明较粗糙，孔隙和裂纹较发育，往往呈自形结构分布于早期脉体或呈交代结构分布于成矿期脉体中。
图2 书楼丘铀矿床黄铁矿镜下特征

a—成矿前期黄铁矿（PyⅠ）产于粗粒石英脉内；b—微晶石英脉体中粒状黄铁矿（PyⅠ）被沥青铀矿包裹；c—与沥青铀矿产于同一条石英脉内的黄铁矿（PyII）；d—沥青铀矿内部包裹有角砾状、碎块状黄铁矿（PyII）；e—呈自形立方体、八面体的黄铁矿（PyIII），生长于成矿晚期石英脉内；f—呈不规则粒状、块状，矿物边缘和棱角变圆滑的黄铁矿（PyIII）；a~f—反射光照片；Qtz—石英；Pit—沥青铀矿；Py—黄铁矿。

Fig. 2 Microscopic characteristics of pyrite in Shulouqiu uranium deposit

a-Early mineralization of pyrite （PyⅠ）occurred within coarse-grained quartz veins；b-Granular pyrite （PyⅠ）in microcrystalline quartz veins is enveloped by pitchblende；c-Pyrite （PyII） located within the same quartz vein as bituminous uranium minerals；d-The interior of pitchblende is wrapped with angular and fragmented pyrite （PyII）；e-A self shaped cubic and octahedral pyrite，grows within quartz veins during the late stage of mineralization（PyIII）；f-Pyrite in irregular granular and blocky form，with mineral edges and corners becoming smooth（PyIII）；A~f are all reflected light photos；Qtz-Quartz；Pit-pitchblende；Py-Pyrite.

成矿期的黄铁矿（PyII）多为不规则细脉状、脉状，与沥青铀矿共生，粒径变化较大（30~300 μm）。黄铁矿与沥青铀矿通常产于同一条石英脉内（图2c），在沥青铀矿内部包裹有角砾状、碎块状黄铁矿（图2d）。此类黄铁矿与沥青铀矿密切共生，粒径变化较大，结晶程度中等，其化学成分能反映成矿流体的信息。
成矿晚期的黄铁矿（PyIII）自形程度高于前两期黄铁矿，多呈自形立方体、八面体或五角十二面体晶形，生长于成矿晚期石英脉或石英晶洞中（图2e），粒径变化较大，介于50~ 650 μm之间。黄铁矿形成后可能遭受成矿期后流体的改造作用，部分黄铁矿为不规则粒状、块状，矿物边缘和棱角变圆滑（图2e）。

2.2 测试方法

黄铁矿晶胞参数测试实验流程为挑选黄铁矿单矿物颗粒并粉碎至80 μm，选取0.5 g的样品进行分析测试，测试仪器为D2PHASER粉晶衍射仪，步长0.020，每步时间0.3 s，电压 30 kV，电流10 mA。黄铁矿热电性测试首先在纯酒精溶液中，用超声波清洗掉矿物表面的氧化膜和杂质后，运用BHTE-08型热电系数测量，测试时，冷、热两端温度分别为24、90 ℃，活化温度为（60±2）℃，每件样品随机选取50粒以上的单矿物进行测试。黄铁矿晶胞参数测试及热电性测试均在北京北达燕园微构分析测试中心有限公司完成。测试结果见表1、2。
表1 书楼丘铀矿床黄铁矿晶胞参数特征

Table 1 Characteristics of crystal cell parameters of pyrite in Shulouqiu uranium deposit

样品编号 成矿阶段 标高/m a0/nm ∆a0/nm V0/nm3 ∆V0/nm3
SLQ-1 PyⅠ 300 0.554 18 0.012 51 0.159 11 0.000 11
SLQ-2 0 0.542 20 0.000 53 0.159 24 0.000 24
SLQ-3 -400 0.551 22 0.009 55 0.167 48 0.008 48
SLQ-4 PyⅡ 300 0.542 62 0.000 95 0.159 76 0.000 76
SLQ-5 300 0.542 10 0.000 43 0.159 28 0.000 28
SLQ-6 0 0.541 97 0.000 30 0.159 21 0.000 21
SLQ-7 0 0.542 02 0.000 35 0.159 24 0.000 24
SLQ-8 -400 0.551 78 0.010 11 0.167 99 0.008 99
SLQ-9 -400 0.543 97 0.002 30 0.160 96 0.001 96
SLQ-10 PyⅢ 300 0.543 41 0.001 74 0.160 46 0.001 46
SLQ-11 0 0.542 99 0.001 32 0.160 09 0.001 09
SLQ-12 -400 0.543 22 0.001 55 0.160 30 0.001 30
表2 书楼丘铀矿床黄铁矿热电性参数特征

Table 2 Characteristics of thermoelectric parameters of pyrite in Shulouqiu uranium deposit

样品编号 成矿期次 标高/m αN区间/（μV·℃-1） 频率/% αP区间/（μV·℃-1） 频率/% 离散度 Xnp 剥蚀度
max min 平均值 max min 平均值
SLQ-1 PyⅠ 300 -42.3 -301.0 -119.7 52 304.9 28.9 202.7 48 520.9 -28.0 57.0
SLQ-2 0 -31.1 -31.1 -31.1 1 328.7 17.3 141.6 99 44.8 11.0 47.3
SLQ-3 -400 -30.2 -300.5 -233.7 8 330.6 18.5 147.6 92 39.2 -2.5 50.6
SLQ-4 PyⅡ 300 -107.5 -138.4 -123.0 2 322.7 8.6 121.2 98 64.0 8.0 48.0
SLQ-5 300 — — — — 307.6 84.7 205.9 100 21.9 61.0 34.8
SLQ-6 0 -40.4 -166.1 -73.9 5 241.8 11.6 73.5 95 82.1 -3.0 50.8
SLQ-7 0 -5.1 -123.3 -77.1 6 332.2 28.6 218.0 94 152.7 54.0 36.5
SLQ-8 -400 -1.8 -159.7 -40.5 26 241.8 1.7 72.4 74 51.5 -24.0 56.0
SLQ-9 -400 -6.8 -243.9 -99.3 15 295.7 3.5 115.9 85 120.6 -9.0 52.3
SLQ-10 PyⅢ 300 -3.3 -200.3 -76.8 50 259.5 8.2 130.3 50 465.8 -40.0 60.0
SLQ-11 0 — — — — 322.3 5.0 187.1 100 47.2 44.0 39.0
SLQ-12 -400 -10.2 -163.6 -61.0 28.0 294.9 8.3 111.1 72 161.7 -18.0 54.5

注：“—”表示低于检测限

电子探针测试在东华理工大学核资源与环境教育部重点实验室完成，电子探针型号为 JEOL JXA-8100，加速电压15 kV，电流5.00×10-8 A，电子束直径介于1~5 μm之间，所测得数据经ZAF程序校正。测试结果见表3。
表3 书楼丘铀矿床黄铁矿主微量元素含量分析结果/%

Table 3 Analysis results of main and trace element content of pyrite in Shulouqiu uranium deposit/%

样品编号 成矿期次 S Fe As Se Ag Sb Cu Zn Cd Pb Au Te Ni Co Cr U Total n（S）/n（Fe） w（Co）/ w（Ni）
SLQ-1-01 Py Ⅰ 52.77 47.20 — — — — 0.11 — — 0.27 — 0.03 — 0.12 0.03 0.013 100.54 1.96 —
SLQ-1-02 53.07 47.19 — — 0.01 0.02 0.13 0.02 — 0.82 0.02 0.01 0.00 0.07 0.02 0.016 101.40 1.97 36.00
SLQ-1-03 51.35 44.37 0.15 — 0.01 — 1.42 — — 0.20 — 0.20 — 0.06 0.03 0.001 97.79 2.03 —
SLQ-2-01 53.16 47.63 0.08 — — — 0.02 0.04 — 0.10 0.02 0.02 — 0.09 0.03 0.017 101.21 1.95 —
SLQ-2-02 51.36 46.04 0.28 — 0.02 — 0.17 — 0.01 0.34 — 0.04 — 0.08 0.04 0.021 98.40 1.95 —
SLQ-2-03 52.86 47.17 0.54 0.05 — — 0.05 0.02 — 0.27 0.00 0.00 0.01 0.10 0.05 0.054 101.17 1.96 12.13
SLQ-3-01 51.46 45.40 0.21 0.03 — — — — 0.04 0.01 0.03 — — 0.10 0.07 0.022 97.37 1.98 —
SLQ-3-02 52.31 47.72 0.39 0.03 — — 0.12 — 0.01 0.19 — 0.01 — 0.12 0.14 0.036 101.08 1.92 —
SLQ-4-01 Py Ⅱ 53.10 46.19 0.67 — 0.02 — 0.13 — 0.02 0.36 0.05 — — 0.08 — 0.345 100.97 2.01 —
SLQ-4-02 53.68 47.00 0.89 0.00 0.02 0.01 0.02 0.02 — — 0.06 — 0.01 0.07 — 0.229 102.01 2.00 9.57
SLQ-5-01 53.83 46.50 0.63 — 0.01 — 0.02 0.04 — 0.10 — — 0.01 0.18 0.03 0.118 101.47 2.03 22.63
SLQ-5-02 53.84 47.26 0.01 0.00 0.00 0.02 0.01 0.02 — — 0.04 — — 0.09 0.09 0.771 102.15 2.01 —
SLQ-6-01 53.10 47.11 1.09 0.05 — — 0.02 — — 0.04 — — — 0.08 0.02 0.985 102.50 1.97 —
SLQ-7-01 52.68 47.07 — — — — 0.08 — 0.01 0.05 0.03 — 0.00 0.09 0.01 0.697 100.72 1.96 88.00
SLQ-8-01 50.56 45.77 — — — — 0.01 0.03 — — — — — 0.07 0.06 0.546 97.05 1.93 —
SLQ-9-01 51.80 46.37 1.11 0.02 — — 0.14 0.05 — 0.01 0.04 0.09 — 0.06 0.05 0.391 100.13 1.96 —
SLQ-10-01 Py Ⅲ 52.26 47.50 0.74 — — — — — 0.00 0.43 — — 0.01 0.11 0.28 0.031 101.36 1.93 22.00
SLQ-10-02 52.63 46.77 0.32 — — — — — 0.01 0.00 0.02 0.01 — 0.09 0.09 0.021 99.96 1.97 —
SLQ-10-03 52.29 46.67 0.48 — 0.02 — 0.06 0.04 0.02 0.31 — — 0.00 0.12 0.06 0.016 100.09 1.96 58.00
SLQ-11-01 53.45 46.86 0.73 — — 0.00 0.19 0.02 0.01 0.10 0.09 — 0.03 0.10 0.28 0.002 101.86 2.00 3.33
SLQ-11-02 51.95 46.67 1.26 — — 0.03 0.14 0.01 0.01 0.31 — — — 0.09 0.07 0.035 100.58 1.95 —
SLQ-12-01 52.93 45.85 0.84 — — 0.00 0.06 — 0.01 0.48 — 0.00 0.01 0.06 0.08 0.034 100.35 2.02 6.30
SLQ-12-02 53.37 46.91 0.01 — 0.00 0.00 — 0.05 0.02 0.07 — 0.00 — 0.09 0.09 0.008 100.62 1.99 —
SLQ-12-03 51.75 44.55 0.04 — 0.02 0.03 0.01 — — 0.72 — — 0.00 0.09 0.05 0.011 97.27 2.03 86.00

注：“—”表示低于检测限

3 黄铁矿标型特征

3.1 形态标型

研究区黄铁矿晶胞参数a0介于0.54 197~0.55 418 nm之间，平均为0.54 514 nm，V0值介于0.15 911~0.16 799 nm3之间，平均为0.16 109 nm3，与标准值（a0=0.54 176 nm和V0=0.15 900 nm3）相比均偏高，黄铁矿晶胞参数测试结果见表1。其中成矿前期黄铁矿（PyⅠ）a0值介于0.54 220~0.55 418 nm之间，平均为0.54 920 nm，V0值介于0.15 911~0.16 748 nm3之间，平均为0.16 194 nm3；主成矿期黄铁矿（Py Ⅱ）a0值介于0.54 197~0.55 178 nm之间，平均为0.54 408 nm，V0值介于0.15 921~0.16 799 nm3之间，平均为0.16 107 nm3；成矿晚期黄铁矿（Py Ⅲ）a0值介于0.54 299~0.54 341 nm之间，平均为0.54 320 nm，V0值介于0.16 009~0.16 046 nm3之间，平均为0.16 027 nm3。从成矿前期到成矿晚期a0值变化为0.54 514 nm→0.54 408 nm→0.54 320 nm，V0值变化为0.16 109 nm3→0.16 107 nm3→0.16 027 nm3，均呈现逐渐变小趋势。在垂向上从300 m至-400 m标高，a0及V0值亦表现出逐渐下降趋势，由此可知，黄铁矿晶胞参数特征伴随成矿过程演化及标高减小表现为逐渐下降的特点。

3.2 热电标型

研究区黄铁矿热电系数α变化范围介于-301.0~332.2 μV·℃-1之间，平均为108.2 μV·℃-1，N型黄铁矿α变化范围介于-301.0~-1.8 μV·℃-1之间，平均为-87.1 μV·℃-1；P型黄铁矿α变化范围介于1.7~332.2 μV·℃-1之间，平均为138.0 μV·℃-1，总体以P型黄铁矿为主，出现频率为86.2 %，黄铁矿热电系数和热电导型测试结果见表2。其中成矿前期黄铁矿（Py Ⅰ）α变化范围介于-301.0~330.6 μV·℃-1之间，平均为109.8 μV·℃-1，N型黄铁矿α变化范围介于-301.0~-30.2 μV·℃-1之间，平均为-137.8 μV·℃-1；P型黄铁矿α变化范围介于17.3~330.6 μV·℃-1之间，平均为151.3 μV·℃-1，P型黄铁矿出现频率为86.0 %；主成矿期黄铁矿（Py Ⅱ）α变化范围介于-243.9~332.2 μV·℃-1之间，平均为111.9 μV·℃-1，N型黄铁矿α变化范围介于-243.9~-1.8 μV·℃-1之间，平均为-66.4 μV·℃-1；P型黄铁矿α变化范围介于1.7~332.2 μV·℃-1之间，平均为130.1 μV·℃-1，P型黄铁矿出现频率为90.7 %；成矿晚期黄铁矿（Py Ⅲ）α变化范围介于-200.3~322.3 μV·℃-1之间，平均为92.3 μV·℃-1，N型黄铁矿α变化范围介于-200.3~-3.3 μV·℃-1之间，平均为-71.1 μV/℃；P型黄铁矿α变化范围介于5.0~322.3 μV·℃-1之间，平均为149.7 μV·℃-1，P型黄铁矿出现频率为74.0 %；从成矿前期到成矿晚期α变化范围为109.8 μV·℃-1→111.9 μV·℃-1→92.3 μV·℃-1，N型黄铁矿α变化范围为-137.8 μV·℃-1→-66.4 μV·℃-1→-71.1 μV·℃-1，P型黄铁矿α变化范围为151.3 μV/·℃-1→130.1 μV·℃-1→149.7 μV·℃-1，P型黄铁矿出现频率为86.0 %→90.7 %→74.0 %，除P型黄铁矿α变化表现出先降低后升高以外，其余参数均表现出先升高后降低趋势。在垂向上从300 m至-400 m标高，黄铁矿热电系数α值表现为117.7 μV·℃-1→133.3 μV·℃-1→76.8 μV·℃-1，N型黄铁矿α变化范围为-99.6 μV·℃-1→-70.2 μV·℃-1→-78.7 μV·℃-1，P型黄铁矿α变化范围为164.4 μV·℃-1→139.5 μV·℃-1→112.0 μV·℃-1，P型黄铁矿出现频率为82.3 %→97.0 %→81.5 %，除P型黄铁矿α变化表现出逐渐降低以外，其余参数均表现出先升高后降低趋势。

3.3 成分标型

书楼丘铀矿床黄铁矿电子探针测试结果及特征参数见表3。邹明亮等[1]研究认为诸广岩体中含砷黄铁矿与铀成矿具有密切联系，且As含量相对较高，故而，笔者等本次将As元素作为主量元素进行测定。本区黄铁矿S含量介于50.56 %~54.84 %之间，平均为52.61 %，Fe含量介于44.37 %~48.50 %之间，平均为46.66 %，As含量介于0.01 %~1.26 %之间，平均为0.53 %，其中成矿前期黄铁矿（Py Ⅰ）S含量介于51.35 %~53.16 %之间，平均为52.29 %，Fe含量介于44.37 %~47.72 %之间，平均为46.59 %，As含量为低于检测限~0.54 %，平均为0.27 %；主成矿期黄铁矿（Py Ⅱ）S含量介于50.56 %~54.84 %之间，平均为52.95 %，Fe含量介于45.77 %~47.50 %之间，平均为46.78 %，As含量为低于检测限~1.14 %，平均为0.77 %；成矿晚期黄铁矿（Py Ⅲ）S含量介于51.75 %~53.45 %之间，平均为52.58 %，Fe含量介于45.55 %~48.50 %之间，平均为46.60 %，As含量介于0.01 %~1.26 %之间，平均为0.55 %。相较于黄铁矿主量元素S、Fe理论值53.45 %、46.55 %[28]，本矿床总体具有亏S特征，从成矿前期到成矿晚期S含量变化范围为52.29 %→52.95 %→52.58 %，Fe含量变化范围为46.59 %→46.78 %→46.60 %，As含量变化范围为0.27 %→0.77 %→0.55 %，从数据可以看出S、Fe及As元素表现出先增加后减小趋势，S、Fe元素含量变化相对较稳定，As含量变化较大，其中以主成矿期含量最高，表明主成矿期黄铁矿相对富As元素。
理论上黄铁矿原子个数比n（S）/n（Fe）≈2[1]，研究区成矿前期黄铁矿（Py Ⅰ）n（S）/n（Fe）比值介于1.92~2.03之间，平均为1.96；主成矿期黄铁矿（Py Ⅱ）n（S）/n（Fe）比值介于1.93~2.03之间，平均为1.98；成矿晚期黄铁矿（Py Ⅲ）n（S）/n（Fe）比值介于1.89~2.03之间，平均为1.98，与理论值化学组分相近。黄铁矿中S和Fe含量呈正相关关系，Py Ⅱ相比于Py Ⅰ和Py Ⅲ具有更高的S、Fe和As元素含量，指示Py Ⅱ为相对亏S型黄铁矿。
图3 书楼丘铀矿床黄铁矿S-Fe图解

Fig. 3 S-Fe diagram of pyrite in Shulouqiu uranium deposit

4 讨论

4.1 微量元素对黄铁矿成因及成矿流体性质的指示

前已述及，书楼丘铀矿床总体具有亏S特征，n（S）/n（Fe）指示Py Ⅱ相比于Py Ⅰ和Py Ⅲ更具相对亏S型黄铁矿。利用前人提出的黄铁矿主量元素δS及δFe参数值进行标型特征分析，其中δS及δFe分别代表黄铁矿样品中的主量元素S、Fe质量及元素个数偏移理论值的程度[28]。对本区黄铁矿数据进行δFe及δS体系投图（图4），在图中，δFe及δS分别为-4.68~2.51、-5.42~1.47，相对集中（大部分在5 %取值范围内），主要分布在第三、四象限岩浆热液型黄铁矿区域，大部分表现出亏S特征。此外，前人研究表明，Se可以类质同象替换S元素而进入黄铁矿晶格中，在温度较高情况下，黄铁矿中Se含量较高，而S含量变化则不大，因而黄铁矿中S、Se元素的含量及比值可以较好地识别矿床的形成环境，通常岩浆热液性矿床的w（S）/w（Se）比值介于10 000~26 700之间，沉积型黄铁矿w（S）/w（Se）比值介于250 000~500 000之间[13]，书楼丘铀矿床w（S）/w（Se）比值介于1 101~27 118之间，平均为9 016，表明本区黄铁矿具岩浆热液成因。
图4 书楼丘铀矿床黄铁矿δFe-δS图解（底图据[28]）

Fig. 4 Diagram of δFe-δS of pyrite in Shulouqiu uranium deposit (Base map after[28])

黄铁矿中Co、Ni和As元素含量及其比值可以用于判别矿床成因类型[1,15,29]，书楼丘铀矿床黄铁矿样品均偏向As、Co端元，落于岩浆热液区域（图5a）；w（Co）/w（Ni）介于3.33~88.00之间，平均为34.40，大部分样品位于岩浆热液区（图5b），进一步说明区内黄铁矿具有岩浆热液成因的性质。
图5 书楼丘铀矿床黄铁矿As-Co-Ni、Co-Ni图解（底图据[15]）

a—黄铁矿As-Co-Ni图解；b—黄铁矿Co-Ni图解。

Fig. 5 Plot of As-Co-Ni，Co -Ni contents in pyrites from the Shulouqiu uranium deposit（Base map after[15]）

a-As-Co-Ni diagram of pyrite；b-Co-Ni diagram of pyrite.

4.2 黄铁矿晶胞参数及其地质意义

研究表明黄铁矿晶胞参数及其变化对于矿床勘查具有标型意义[3,6]。黄铁矿中常含Ni、Co、As、Se、Te及Sb等微量元素，其中Ni、Co可以类质同象替换Fe；As、Se、Te和Sb常以类质同象的形式替换S[6,14,29]。前已述及，随着成矿阶段的演化及标高的下降，晶胞参数a0值均在逐渐减小（仍大于黄铁矿理论值0.541 76 nm），经研究推测主要与As、Se、Te和Sb元素含量有关尤其是与As相关，原因主要是：1）当Ni、Co以类质同象形式替换Fe时，会形成多余电子，从而形成N型黄铁矿；当As、Se、Te和Sb以类质同象的形式替换S时，会形成多余的阴电荷去补获空位，从而形成P型黄铁矿[30]。从元素相关性图解来看（图6），Ni、Co与Fe没有明显的相关性（图6a、b）；As、Se、Te、Sb与S呈现一定的负相关性（图6c、d、e和f），表明Ni、Co对黄铁矿晶胞参数影响较小，As、Se、Te和Sb可能以类质同象形式替换S进入黄铁矿中，从而导致黄铁矿晶胞参数比理论值大。2）书楼丘铀矿床中黄铁矿以P型黄铁矿为主，而P型黄铁矿出现概率与黄铁矿中As、Se、Te和Sb微量元素含量相关，当As、Se、Te和Sb含量增大会导致a0增大，亦会使P型黄铁矿出现概率增大[14]；3）当S被As以类质同象形式替换进入黄铁矿矿物晶格中时，由于S的离子半径小于As，As-S共价键会变长，会导致黄铁矿晶格出现缺陷，从而使U元素更加有利进入黄铁矿晶格中[31]。书楼丘铀矿床中黄铁矿内As与U呈现较强的正相关性（图7），尤其是主成矿期的黄铁矿中含As量最高，表明黄铁矿中As的富集可能是导致U沉淀的重要因素之一[1-2,29,32]，也是黄铁矿晶胞参数a0值变大的主要原因。另外研究区黄铁矿 n（S）/n（Fe）平均为1.96，与理论值相比，相对亏S，从成矿前期至成矿后期n（S）/n（Fe）在逐渐变大，但是结合本区黄铁矿胞参数a0值随着成矿阶段的演化及标高的下降在逐渐减小的事实，这类特征与前人研究向背[3,6]。因此，笔者综合认为书楼丘铀矿床黄铁矿中As、Se、Te和Sb的含量，尤其是As含量对晶胞参数有一定影响。
图6 书楼丘铀矿床黄铁矿微量元素与主要元素Fe、S关系图

a—黄铁矿Fe-Ni关系图；b—黄铁矿Fe-Co关系图；c—黄铁矿S-As关系图；d—黄铁矿S-Se关系图；e—黄铁矿S-Te关系图；f—黄铁矿S-Sb关系图。

Fig. 6 Relationship between trace elements and main elements Fe and S in pyrite of Shulouqiu uranium deposit

a-Fe-Ni relationship diagram of pyrite；b-Fe-Co relationship diagram of pyrite；c-S-As relationship diagram of pyrite；d-S-Se relationship diagram of pyrite；e-S-Te relationship diagram of pyrite；f-S-Sb relationship diagram of pyrite.

图7 书楼丘铀矿床黄铁矿As与U关系图

Fig. 7 Relationship diagram between As and U in pyrite of Shulouqiu uranium deposit

4.3 黄铁矿热电性参数对成矿温度的标识

前人研究认为，矿物结晶和类质同象的某些规律对结晶温度具有指示意义[3-4]。通常在高温条件下，高价离子杂质进入晶格的趋势较强，它们通常成为施主（形成N型晶体），高温下结晶的黄铁矿为Fe过饱和，这意味着存在S的空位，而S空位通常起施主作用（形成N型黄铁矿）；低温条件下结晶，低价离子杂质进入晶格，它们通常成为受主（形成P型晶体），低温下结晶的黄铁矿为S过饱和，这意味着存在Fe的空位，而Fe空位通常起受主作用（形成P型黄铁矿）；在中温条件下则主要形成N+P型黄铁矿[9,33]。因此，可以尝试通过研究书楼丘铀矿床内黄铁矿的导型变化特征，来反演黄铁矿结晶的温度变化情况。
前人发现黄铁矿的热电系数与形成温度之间存在一定的线性关系[5,8]，见式（1）、（2）：
t=（704.51-|a|）/1.818 N型
t=3×（122.22+a）/5.0 P型
式（1）、（2）中：t—黄铁矿形成温度，℃；a—黄铁矿热电系数。将测试得到的不同导型的黄铁矿热电系数代入上述公式分别计算出黄铁矿的形成温度。通过整理书楼丘铀矿床内采集到的12件黄铁矿样品测试的930个数据点，计算得出研究区黄铁矿形成温度范围介于74~386 ℃之间，其中N型黄铁矿的形成温度介于222~386 ℃之间，P型黄铁矿的形成温度介于74~273 ℃之间；N型黄铁矿的成矿温度高于P型黄铁矿。从温度直方图（图8a、b）可以看出黄铁矿形成温度峰值集中在两个区间：100~280 ℃、340~380 ℃，表明书楼丘铀矿床为中低温矿床。这与前人分析长江铀矿集区内流体包裹体所测得的成矿温度介于97~415 ℃之间[34-35]相一致，因此矿床的成矿温度可以利用黄铁矿的热电系数来获得[9-10]。
图8 书楼丘铀矿床黄铁矿热电系数-温度图解

a—黄铁矿热电系数-温度图解；b—黄铁矿温度直方图。

Fig. 8 Thermoelectric coefficient temperature diagram of pyrite in Shulouqiu uranium deposit

a-Thermoelectric coefficient temperature diagram of pyrite；b-Temperature histogram of pyrite.

4.4 黄铁矿热电系数离散度特征

热电系数值差异较大的不同样品的相对分散与集中情况可以用热电系数离散度（δa’）准确反映[9,36]。其计算公式见式（3）：
Δa’ = δa / a’×100 %
式（3）中：a’—热电系数平均值；δa—黄铁矿样品的热电系数标准差。δa’—不同阶段黄铁矿的叠加程度及成矿时的稳定程度。在早期主要叠加N型黄铁矿，晚期则以P型为主。当δa’数值越大，指示黄铁矿热电系数的分散程度越大，表明波动范围较大，反之当黄铁矿热电系数分布相对集中，则表明δa’较小，成矿时条件较稳定，当在两期叠加作用接近时，会造成成矿条件波动强烈，δa’急剧增大。前人研究表明P型黄铁矿出现率及δa’值相关性可以指示矿化信息[9,11-12]，当矿化信息较好时，则表明P型黄铁矿出现率高,δa’值较小；矿化不连续时，表明P型黄铁矿出现率高,δa’值偏大；矿化较差时，则表明δa’数值较大,P型黄铁矿出现率低。
P型黄铁矿频率与离散度的关系图反映出，P型黄铁矿频率越接近50 %，δa’越大，接近指数形态增长；P型黄铁矿频率介于90 %~100 %之间时，δa’值越小；δa’与P型黄铁矿频率整体呈负相关性（图9a）。研究区以P型黄铁矿出露为主，不同成矿阶段的叠加程度不同，从成矿前期至成矿后期的δa’平均值分别为201.6、82.1和224.9（表2），表明成矿前期及成矿后期可能由多期次热液的叠加形成，叠加程度相对较强；成矿期的叠加程度最弱，说明成矿环境较为稳定。另外随着标高的不断下降，各阶段的δa’值亦在逐渐减小，且相对集中（图9b），表明越往深部矿化程度相对较好，具有较好的成矿潜力。
图9 黄铁矿热电系数离散度、标高与P型黄铁矿频率关系图

a—黄铁矿热电系数-温度图解；b—黄铁矿热电系数-标高图解。

Fig. 9 Relationship diagram between thermal electric coefficient dispersion，elevation and frequency of P-type pyrite

a-Thermoelectric coefficient temperature diagram of pyrite；b-Thermal electric coefficient of pyrite-elevation diagram.

4.5 热电性对矿体剥蚀程度和相对埋深的指示

根据黄铁矿的热电系数值，热电性对矿体剥蚀程度可以运用下列方程求出热电性参数Xnp（表2），并以此来确定矿体的剥蚀切面[8,37]。计算公式见式（4）：
Xnp=（2fI+fII）-（fIV+2fV）
式（4）中：fI—黄铁矿热电系数区间为a>400 μV·℃-1的百分比；fII—a在200~400 μV·℃-1之间的百分比；fIV—a在0~-200 μV·℃-1之间的百分比；fV—a<-200 μV·℃-1的百分比。矿体剥蚀率γ=50-Xnp/4。
一般而言，矿体最上部Xnp值介于200~100之间，矿体上部Xnp值介于100~50之间，矿体中部Xnp值介于50~-50之间，矿体下部Xnp值介于-50~-100之间。矿体的剥蚀百分比大于50，则说明矿体已被剥蚀到中下部[38]。
根据计算得出书楼丘铀矿床的热电参数Xnp介于-40.0~61.0之间，矿体的剥蚀百分比介于34.8~60.0之间，平均为48.9，可以说明矿床已被剥蚀到中部，意味着矿床深部仍有较好的找矿潜力。

5 结论

1）书楼丘铀矿床黄铁矿总体具有亏S特征，S、Fe、As、Se、Co和Ni等元素指示本区黄铁矿具有岩浆热液成因特征。黄铁矿中As元素以类质同象形式替换S是导致晶胞参数变大的主要原因，亦是可能导致U沉淀的重要因素之一。
2）黄铁矿热电系数（a）变化范围介于-301.0~332.2 μV·℃-1之间，总体以P型黄铁矿为主，出现频率为86.2 %。根据热电系数计算得出本区黄铁矿形成温度范围介于74~386 ℃之间，指示书楼丘铀矿床为中低温矿床。
3）黄铁矿热电系数离散度（δa’）从成矿前期、成矿期和成矿后期分别为201.6、82.1和224.9，表明成矿前期及成矿后期可能由多期次热液的叠加形成，叠加程度相对较强；成矿期叠加程度最弱，说明成矿环境较为稳定。随着标高的不断下降，各阶段的δa’值亦在逐渐减小，且相对集中，表明越往深部矿化程度相对较好，具有较好的成矿潜力。
4）黄铁矿的热电参数Xnp介于-40.0~61.0之间，矿体的剥蚀百分比介于34.8~60.0之间，平均为48.9，表明矿床已被剥蚀至中部，意味着矿床深部仍有较好的找矿潜力。

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